<大項目> 原子力安全規制
<中項目> 原子力施設の安全規制
<小項目> 核燃料施設(再処理を除く)の安全規制の概要
<タイトル>
六フッ化ウランの化学的有害性とその規制 (11-02-03-03)

<概要>
 六フッ化ウラン(UF6)はウラン濃縮施設や再転換施設で大量に取り扱われ、気体になり易い有毒な物質である。そのため、これらの施設で死亡者を含む多くの漏洩事故が発生している。気体状UF6を吸入した時の有害な健康影響としては、放射線影響と化学的影響がある。事故時の急性暴露による影響では、235U濃縮度が低いウランの場合、化学的急性影響が優越する。化学的急性影響は通常、三つの影響(症状)クラスに分類され、それぞれの影響クラスに対応する毒性しきい値が整備されている。UF6については、米国で最も権威のあるデータセット;AEGLの基準値が推奨されている。実際の漏洩事故時におけるUF6の挙動は複雑で、特に大気中湿分との加水分解反応で生じるフッ化水素(HF)による急性影響は、事故被害の中心となる。従って、事故時の影響を予め評価する際は、適切な計算手法・モデルを採用する必要がある。ここではUF6規制の現状として、欧米諸国を紹介する。我が国においては、UF6の化学的影響の規制枠組みは2013年7月に原子炉等規制法に整備された。
<更新年月>
2014年01月   

<本文>
はじめに
 六フッ化ウラン(以後UF6)は、気体にし易く(例えば、大気圧では56.6℃以上で気相が安定)、天然のフッ素は同位体が1個のみなので、235U同位体の濃縮が必要となった時に原料物質として採用された。それ以来、ガス拡散法及びその後の遠心分離法においてUF6が用いられてきた。そこでは、天然ウラン(以後N-Uと記す)をUF6の形に変えてから235Uが同位体濃縮される(酸化ウラン等をUF6に変える化学操作を転換という)。世界的には、これ迄に軍事用(高濃縮)と原子力発電用(低濃縮)の合計で数百万トンのウランがUF6に転換され同位体濃縮された。UF6は常温、常圧では固体が安定なので、シリンダー容器での輸送や貯蔵に適し、ウラン濃縮工程で発生する劣化ウランの大部分は、UF6の形のままシリンダー容器に充填し保管されている。2005年時点における世界の劣化ウランUF6貯蔵量は約150万トンUと推定され、日本には2012年時点で1万6千トンU相当以上のUF6が貯蔵されている。固体状UF6は低温・低圧では気体になり、昇温・昇圧により液体となるので、化学処理・移送操作は、温度と圧力を制御することによって行われる。UF6の状態図を図1に示す。
 この様に核燃料サイクルにおいて重要な役割を担うUF6は、発電炉燃料として用いる時には酸化ウラン(UO2)燃料に「再転換」されるので、UF6を取り扱うフロントエンド(濃縮施設、転換/再転換施設)においてのみ、その安全性が検討課題となる。
 UF6が漏洩した事故例は世界的に20件以上知られており、作業従事者の死亡を含む人的被害の主たる原因は、UF6の化学毒性によるとされている(表1参照)。
1.UF6の有害な健康影響
 前章で記したように、我が国では、フロントエンドの特に濃縮施設、再転換施設においてのみ、気体状、液体状のUF6が取り扱われる。ウラン吸入による有害な健康影響が規制(評価)の対象とされるのは、これらの施設である。また、通常操業時にはUF6は密封系内に閉じ込められているので、従事者の慢性暴露は無視できる。したがって、安全上重要なのは、漏洩事故時のUF6の急性暴露による影響であり、UF6吸入による急性影響と晩発性影響である。次に、UF6吸入による放射線影響と化学的影響のそれぞれについて述べる。
(1)放射線影響
 ウランは放射性元素であり、その主な構成核種である238U、235Uはそれぞれウラン系列、アクチニウム系列という壊変系列を伴うため、ウランを吸入(内部被ばく)すると、それら核種からのα放射線が主に(晩発性)放射線影響をもたらす。ウランはその235U濃縮操作によって同位体組成が変わり、比放射能も変化するので、放射線影響の大きさは濃縮度に大きく依存する。ウランの同位体の中でも234Uは、存在比は小さい(0.0055%)が238Uや235Uと比較して半減期が短く(約24万年)比放射能が大きいので、その影響は無視できない。UF6の吸入による内部被ばく線量は、ICRPの人体モデル(ファントム)と線量係数を用いて、預託実効線量として求めることが出来る。UF6は水溶性であるので、吸入後の血液中への移行が速いFタイプとして線量係数が求められている。様々な濃縮度のウラン(UF6)について、放射線影響を求めた例を表2に示す。我が国で扱われるUF6は、235U濃縮度が5%以下であるので、表2のN-Uと5%濃縮Uの結果を比較すると、実効線量が1mSvとなる吸入ウラン量は、N-Uで65mg、5%濃縮Uで13mgとなる。
(2)化学的影響
 ウランは古くから、重金属毒性により腎臓組織を損傷することが知られていた。一方、発がん性に関する情報や、遺伝毒性、発生・生殖毒性に関する情報は少ない。そのため、現在では、ウランの化学的影響は確率的影響や晩発効果は無視され、世界的に急性影響のみが注目されている。急性影響には、ある値までは影響が現われない、いわゆる「しきい値」がある。
 化学的急性影響は、一般に目安となる症状・生物学的事象(エンドポイントという)を指標に、1)軽度で可逆的(暴露の停止により正常に回復する)効果、2)重度で不可逆的(長期にわたり回復不能な)症状、3)重篤で致命的な症状(死亡も含まれる)、の三つにクラス分類され、それぞれの指標に対して「しきい値」が設定されている。
 欧米諸国では、多くの有害化学物質に対して、三つの影響クラスに対する毒性しきい値のデータベースが整備され、これらの物質を大量に扱う施設に対する事故時の影響評価(土地利用計画上の妥当性検討、及び緊急時対応計画の策定)に利用されている。我が国には現在はその様な制度が未整備なので、有害化学物質の毒性データの整備は遅れており、UF6の毒性基準データ(しきい値)も無い。
 UF6は水溶性であるので、吸入時に体液(90%以上が水)と接すると容易に溶解し、フッ化ウラニル(UO2F2)とフッ化水素(HF)になる。従って、UF6の化学的影響は、ウラニルイオンUO22+によるものとHFによるものと考えられている。影響が小さいクラス 1)の領域では、分解生成物のHFによる影響が主となって現われ、クラス2)、3)の領域では、UO22+の影響が主となる。表3にUF6の化学的影響の内容をクラス毎に示す。
(a)化学的影響のガイドライン(指標)
 様々な有毒化学物質を用いる産業活動において、それらの物質が人間の生活圏に漏れ出すことによる健康への有害影響を抑制し管理するために、それら物質の環境中の濃度を制限するガイドラインが開発されている。UF6の漏洩事故時に大気中に漏洩したUF6の「吸入摂取量」は、大気中濃度に依存する。UF6の値が記載された主なガイドラインを表4に示す。これらでは共通して、前章で述べた影響クラスに対応した「しきい値(空気中濃度)」が設定されている。すなわち、UF6の空気中濃度がそのしきい値を超えると、その影響クラスに対応する影響が発現する。しきい値は、吸入する時間により異なる。例えば、AEGL(Acute Exposure Guideline Level)では、3つの影響クラスに対応して、AEGL-1、AEGL-2、AEGL-3という空気中濃度しきい値が、吸入時間;10分間、30分間、1時間、4時間、8時間に対して示されている(表5参照)。
(b)放射線影響との比較
 ある量のUF6を(事故時に)吸入した時、化学的影響と放射線影響のどちらの影響がより顕著に現われるのか、という課題を考える。図2には、UF6気体を含む空気を1時間呼吸した時、図の上部に、吸入U量とその時の化学的影響を表4のAEGLのしきい値を参考に影響クラス毎に示し(化学的影響)、図下部に、表2を参考に、吸入したU量による預託実効線量;1mSvと5mSv(放射線影響)を示す。この図から、天然Uの場合、吸入による預託実効線量が1mSvの時、その吸入U量(65mg)は、化学的影響におけるクラス3)の領域にあり、重篤な腎機能傷害が現われること、また5mSvに相当する吸入U量〜330mgでは、すでに致死の可能性もあることが解る。5%濃縮ウランでは、より少ない量で対応した預託実効線量を与えるが、それでも、5mSvの時(65mg)には、化学的影響はクラス3)に相当する。この様に、U吸入量が放射線による急性効果を全く生じない程度に小さい時でも、重篤な化学的影響が発現する可能性がある。参考までに、より放射線影響が大きい93%濃縮ウランについて考察すると、5mSvに相当する吸入U量(3.8mg)は、影響クラス1)の化学的急性影響を発現する。5mSvの実効線量は、急性効果は生じないが、晩発効果を伴う事に注意すべきであろう。
2.UF6漏洩事故の特徴
 UF6の漏洩事故には、次の特徴がある。
(1)UF6が処理系や容器から漏洩する時の状況により、その物理的状態が気体、液体又は両者の混合体と変化する。それらの放出速度、温度も多様である。
(2)漏洩後のUF6の挙動は複雑である。その理由は、
1)空気中湿分と迅速な加水分解反応を起こし、腐食性のフッ化水素;HFを生じる。
UF6 + 2H2O → UO2F2 + 4HF + 反応熱Δ
2)UF6蒸気は重い気体(空気の比重の12倍)であり、UO2F2は室温で固体、HFは水和し、多量体を生成する(比重は空気より重い)。
3)反応熱Δは、117kJ/mole UF6と大きいので、周辺の気体温度を上昇させる。
 上記1)の加水分解生成物HFは、皮膚や呼吸器系組織を強く刺激・破壊し、最悪の場合は死亡する。UF6漏洩環境の大気湿度により、上記反応によるUF6の消費(UO2F2の生成)とHFの発生速度・分布は影響を受ける。生成したUO2F2は沈降して空気中のU濃度は減少する。また2)から、空気流速が小さい時は、どの成分も上昇拡散しないが、3)の影響で浮力を生じると、上方に拡散移行する。この様に、漏洩事故時のUF6の挙動は、周囲の条件に大きく依存する。
(a)フッ化水素(HF)の影響
 表1に示すように、これ迄に知られているUF6漏洩事故のうち2件で従事者が死亡している。これらの主要な死亡原因は、Uの毒性によるものではなく、HFによる肺機能損傷であるとされている。従って、UF6漏洩事故における健康影響を考察する場合、HFの寄与は非常に大きい。表6にHFの化学的影響の内容をクラス毎に示す。また表7には、HFのガイドラインの例として、3つの影響クラスに対応したAEGL-1、AEGL-2、AEGL-3の空気中濃度しきい値を示す。
(b)UF6漏洩事故の事象解析モデル
 上述のように、UF6の漏洩・移行事象は大変複雑で、放射性物質の様に単純なエアロゾルの拡散移行とは異なる。過去に米国や仏国(フランス)で繰り返された事故は、信頼できる解析モデルの開発努力を促した。それらの開発状況は、米国のNRC(原子力規制委員会)レポート;NUREG/CR-6481、及びNUREG/CR-6410にまとめられている。主な計算コードには、HGSYSTEM/UF6、RASCAL、ARCON96等がある。仏国では、IRSN(放射線防護原子力安全研究所)においてSUBLI-UF6が開発された。これらのコードを利用する際は、その適用条件と範囲、コードの特性に十分配慮する必要がある。
(c)UF6漏洩事故の評価例
 米国におけるウラン濃縮施設のUF6漏洩仮想事故の解析結果例を表8に示す。
3.UF6の規制
 UF6の化学的影響の規制方法は国により異なっている。
(a)事故時のUF6急性暴露に関する規制
○米国では、有害化学物質の環境漏洩は環境保護庁(EPA)が規制している。そのため、NRCはEPAとの間で、UF6の管理はNRCが行うという「了解覚え書き」を結んでいる。具体的には、連邦規制法「10 CFR part70.61 (subpart H)」において、総合安全解析法(ISA)による解析を行うこと、その結果において、事故の化学的影響の大きさを区分するために、AEGL(Acute Exposure Guidline Level;米国)又はERPG(Emergency Response Planning Guidelines;米国)のしきい値を適用する事が指示されている。特に、公衆に対する高影響度の基準として、AEGL-2、ERPG-2と共に可溶性U摂取量30mg以上という値が示されている(表9参照)。
○EU諸国は、1996年の欧州閣僚理事会指令;セベソII指令に従い、有害化学物質が漏洩する重大事故を防止するため、1999年2月3日までに国内法を整備することが義務づけられていた。仏国のしきい値基準は、土地利用計画の目的で基本原子力施設(INB)の一般規則を定めるアレテ(省令)に従い、2005年9月29日のアレテの付属書2に「放射線以外の影響評価に用いる基準値」として記載されている(表10に、急性毒性しきい値の区分を示す)。具体的なしきい値は、国立産業環境・リスク研究所(INERIS)が開発し公開している。英国の場合、毒性判断基準としては健康安全局(HSE)が示したSLOT(Specified Level of Toxicity)及びSLOD(Significant Likelihood of Death)がある。SLOTは、土地利用計画を目的に「エリア内のほとんど全ての人は激しい苦痛を受け、かなりの人は医師の診察を要し、一部重傷者は長期間の治療を要する、及び感受性の高い人は死亡する」レベルであり、SLODは50%致死量として設定されている。具体的な値はHFについては示されているが、UF6の値は記載されていない。
(b)職業(慢性)暴露に関する規制
 我が国の原子力産業界では、ウランの職業暴露は考慮しなくてもよいので、ここでは、米国のいくつかの規制値を紹介するにとどめる(表11参照)。
(c)日本の規制現状
 我が国の原子力安全規制では、従来、有毒な化学物質が係わる事故時の化学的健康影響は規制対象とされず、評価もされてこなかった。しかし、過去の事故例からもUF6の化学的有害性は無視できない事、欧米諸国においては、原子力規制当局がUF6の化学的影響の管理・規制を行っている事から、原子力規制委員会は、UF6を取り扱うウラン濃縮施設と再転換施設を対象に、重大事故時の影響評価を行う事を決定し、2013年7月に原子炉等規制法に整備した。その具体的経緯と内容については、以下の原子力規制庁の公開資料が参考になる。
・ウラン燃料加工施設において取り扱われる六フッ化ウランに関する対応について
(平成25年7月17日 第15回規制委員会決定)
 
・核燃料施設等の新規制基準施行後の適合確認のための審査の進め方について
 
・核燃料施設等に係る現状確認の進め方について
 
・核燃料施設等における新規制基準の適用の考え方
 
・核燃料物質の加工の事業に係る加工事業者の重大事故の発生及び拡大の防止に必要な措置を実施するために必要な技術的能力に係る審査基準の制定について、
 
・ウラン燃料加工施設における六フッ化ウランの取扱いが一般公衆に及ぼす化学的影響に関する確認の進め方について
 
・ウラン燃料加工施設における六ふっ化ウランの取扱いが一般公衆に及ぼす化学的影響に関する報告の提出について(指示)
 
・六フッ化ウランが一般公衆に及ぼす化学的影響に関する確認事項
 
<図/表>
表1 六フッ化ウラン漏洩事故(死傷者を伴った2件の事故)の概要
表2 UF6の放射線影響−吸入による預託実効線量
表3 UF6の吸入による健康影響
表4 UF6の化学的急性影響に関する主なガイドライン
表5 UF6のAEGL値
表6 HF吸入による健康影響
表7 HFのAEGL値
表8 米国ウラン濃縮工場の仮想的UF6漏洩事故の影響評価例
表9 米国10CFR70.61による影響度区分
表10 仏国の急性毒性しきい値の区分
表11 米国におけるウランの職業(慢性)暴露の基準値
図1 UF6の状態図
図2 UF6吸入時の化学的影響と放射線影響の比較

・図表を一括してダウンロードする場合は ここをクリックして下さい。


<関連タイトル>
劣化ウランとその利用 (04-02-01-11)
六フッ化ウランの製造(ウランの転換) (04-04-02-01)
二酸化ウランおよび金属ウランの製造 (04-04-02-02)
遠心分離法によるウラン濃縮 (04-05-01-04)
ガス拡散法によるウラン濃縮 (04-05-01-05)
分子法レーザーウラン濃縮 (04-05-01-14)
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六フッ化ウランから二酸化ウランへの再転換 (04-06-02-01)
核燃料物質等の輸送および貯蔵中の事故 (04-10-03-06)
六フッ化ウランおよび二酸化ウランの輸送 (11-02-06-03)

<参考文献>
(1)(独)原子力安全基盤機構:六フッ化ウラン漏洩事故時の化学的影響とその評価方法、JNES-RE-2013-2021(2013).
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(5)Fell T.P. et al; Assessment of internal doses to workers potentially exposed to enriched uranyl fluoride and uranium tetrafluoride, NRPB-W56, 2004
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(7)National research council, “Acute exposure guideline levels for selected airborne chemicals”, Volume 4, Appendix3 and 5, (2004)
(8)NRC, “Review of Models Used for Determining Consequences of UF6 Release”, NUREG/CR-6481,(1997).
(9)NRC, “Nuclear Fuel Cycle Facility Accident Analysis Handbook,” NUREG/CR-6410, (1998)
(10)10 CFR part 70 subpart H, “Additional Requirements for Certain Licensees Authorized to Possess a Critical Mass of Special Nuclear Material”, (Sep.2000).
(11)NRC, “Standard Review Plan for the Review of a License Application for a Fuel Cycle Facility”, NUREG-1520 Rev.1, (2010)
(12)NRC:Safety Evaluation Report for the Eagle Rock Enrichment Facility in Bonneville County, Idaho, NUREG-1951, (2010)
(13)NRC:Safety Evaluation Report for the National Enrichment Facility in Lea County, New Mexico, Louisiana Energy Services, NUREG-1827, (2005)
(14)IRSN,: Comportement de l’UF6 en cas de Rejet Accidentel in Rapport Scientifique et Technique 2007, Chapter 2.4 (2007).
(15)INERIS, “Seuils de Toxicite aigue Hexafluorure d’uranium”, DRC-10-103128- 02257A, (2010).
(16)INERIS, “Seuils de Toxicite aigue Acide Fluorhydrique”, DRC-08-94398-12729A,(2008).
(17)INERIS, “Technical Guidance document for selecting acute toxicity threshold values in the absence of official French values”, DRC-09-103128-07577A”,(2009).
(18)HSE,“Toxicity levels of chemicals”,http://www.hse.gov.uk/chemicals/haztox.htm
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